L'abbatiale Toussaint (13e siècle), restaurée en 1984 par l'ajout d'une audacieuse verrière contemporaine, accueille les œuvres de l'artiste Pierre-Jean David, dit David d'Angers (1788-1856). À partir de dessins, médaillons, statuettes et sculptures en plâtre, marbre ou bronze, la galerie aborde l'histoire de ce sculpteur et de son œuvre.
En remerciement pour la bourse qui lui a été octroyée à partir de 1810 pour poursuivre sa formation de sculpteur à Paris, David d'Angers a offert à sa ville natale la plupart de ses plâtres d'atelier.
Ces œuvres sont exposées au public au musée des Beaux-Arts dès 1839 (actuel hall d'entrée du musée). Après la mort du sculpteur, en 1856, ses héritiers complètent les fonds par diverses donations (dessins, médaillons en bronze, sculptures en marbre ou en bronze, mais également objets personnels ou œuvres de la collection de David). La galerie offre ainsi un panorama quasi-complet de l'œuvre du sculpteur angevin.
Aujourd'hui, la vaste nef de l'abbatiale Toussaint permet la présentation des commandes publiques qui ont fait la notoriété du sculpteur angevin. Accueilli par le général Bonchamps, le visiteur peut déambuler entre les œuvres monumentales qui ornent aujourd'hui places, monuments et cimetières des grandes villes françaises et européennes : Jean Bart à Dunkerque, Gobert au cimetière du Père Lachaise à Paris, Gutenberg à Strasbourg, etc. Le modèle au tiers du Fronton du Panthéon, projet capital dans la carrière de l'artiste, clôture cette première partie de la galerie.
Dans l'ancien chœur de l'abbatiale, les œuvres de jeunesse de David sont évoquées autour de La Mort d'Epaminondas, relief en marbre qui lui a permis d'obtenir le Prix de Rome en 1811, et de la Jeune Grecque, plâtre ayant servi à la réalisation de la sculpture prévue pour la tombe de Marco Botzaris à Missolonghi en Grèce et pour laquelle David avait un attachement très fort. Dans les vitrines sous la mezzanine, l'œuvre dessinée de David permet d'aborder la pensée créatrice du sculpteur. Composée de près de 4000 dessins, cette collection est présentée par rotation en raison de sa fragilité.
David d'Angers est connu pour les nombreux portraits qu'il a réalisés et qui lui permettaient de rendre hommage aux hommes et aux femmes dignes pour lui de passer à la postérité. Grand nombre de ces portraits en buste sont exposés dans l'espace de la mezzanine. Une sélection des 550 médaillons en bronze réalisés est présentée dans l'ancien chœur de l'abbatiale. Bustes et médaillons sont révélateurs des recherches sur la phrénologie et la physiognomonie alors en vigueur et qui cherchaient à démontrer des liens entre le physique et le caractère d'une personne. « Ainsi l'intérieur de l'homme m'est dévoilé. Le physique s'éclaire par le moral », écrit David à propos du buste de Chateaubriand.